En marzo de 1959 se inauguraba la iluminación eléctrica de Mestalla, pero con el final de esta década terminaba un ciclo en el valencianismo con la marca del legendario Puchades a los 32 años tras 12 temporadas en el club, y con la dimisión del presidente Luis Casanova tras una presidencia de casi 19 años y siendo el presidente que más títulos ha celebrado y partícipe en la remodelación del estadio. La temporada 1966-67 por fin se alcanzó una ansiada final de Copa que no se conseguía desde trece años antes, consiguiendo así la Copa de 1966-67. Se eliminó a Cádiz, Betis, Real Madrid y Elche, y la final supuso la cuarta Copa de la historia del club, disputada en el Santiago Bernabéu el 2 de julio de 1967 contra el Atlético de Bilbao y con victoria final por 2-1 con goles de Jara y Paquito. Aun así el Real Madrid viene con una camiseta que según la directiva del club y Adidas, representa la «gloria del club».
El partido de vuelta fue el 12 de septiembre en el Camp Nou y el empate 1-1 hizo que el Valencia se proclamase campeón de la Copa de Ferias 1961-62 en su primera participación. A principios de septiembre se disputó la que será considerada I Edición del Trofeo Valencia Naranja que pasaría a disputarse anualmente, con contadas excepciones. La ida se disputó el 8 de septiembre de 1962 en Mestalla y terminó con un histórico 6-2 con tres goles de Guillot, dos de Nando Yosu y uno de Héctor Núñez. La ida fue el 12 de junio de 1963 en el estadio Maksimir y terminó con un disputado 1-2 para los valencianistas con goles de Waldo y Urtiaga que remontaron el gol inicial yugoslavo. Días más tarde, los medios de comunicación comenzaron a publicar noticias de supuestos impagos de salario a los jugadores del club ofreciéndoles pagarés, lo que aumentó el descontento con la plantilla a varias semanas de comenzar la temporada. La siguiente temporada supuso el primer fracaso europeo al caer sorprendentemente en la primera ronda por el RFC Lieja. Se terminó en quinta posición, se quedó fuera de la Copa en cuartos eliminado por el Elche, y en la Copa de Ferias fue eliminado en la primera ronda por el Sporting de Lisboa.
El técnico Joseíto, junto con su segundo entrenador Jose Blanes, renovó por una temporada pero tras cinco jornadas fue destituido por un malísimo arranque en Liga y por la eliminación en primera ronda de la Copa de Ferias, pero luego con Salvador Artigas y Enrique Buqué se alcanzó la final de Copa de 1970 tras eliminar a Osasuna, Granada, Ferrol y Zaragoza. En los dos años posteriores se alcanzaron los octavos de final en la Copa de Ferias, eliminados en ambas ocasiones por el Leeds United. El equipo volvió a jugar la final de la Copa de 1954, aumentando así su fama de «equipo copero», y conquistando la tercera Copa de su historia, y de nuevo en Chamartín. Milovan Ciric, que desconocía el fútbol español pero venía con mucha experiencia, fama de duro y siendo seleccionador de su país. 25 de julio. El canterano Denís Chéryshev siguió los pasos del día anterior al igual que su compañero en el filial Jesé, y firmó una renovación de contrato por cuatro temporadas pasando de igual manera a formar parte de la plantilla del primer equipo. Bajo el mandato de Alfredo Gallardo, el club se dio a conocer aún más por su solvencia económica, llegando a pagar nóminas a sus jugadores con hasta tres y cuatro meses de adelanto.
Nace un nuevo club que se vinculó fuertemente al Real Madrid C. F. con las incorporaciones de Raimundo Saporta e Ignacio Pinedo bajo la dirección técnica. Una curiosidad al respecto, y que difiere del fútbol, es la de la posición del escudo, que se encuentra en el lado opuesto de la camiseta, como así se mantiene en la actualidad pese a que en ocasiones lo portase en el centro de la camiseta, e incluso en el lado izquierdo. Debutaron con el equipo jóvenes futbolistas de leyenda como Pep Claramunt o Juan Cruz Sol. El técnico Mundo dimitió tras la quinta jornada y se contrató a Joseíto para el resto de temporada, y nombró capitán al joven Juan Cruz Sol. Fue el tercer título del técnico Jacinto Quincoces en su quinta temporada. Durante la temporada los malos resultados hicieron que también dimitieran Eduardo Cubells y el entrenador Luis Miró, que fue sustituido por el querido Jacinto Quincoces hasta final de temporada y casi mete al equipo en la final de Copa. Pero si algo marcó esta temporada fue el desastre de la Gran Riada que sufrió Valencia el 14 de octubre de 1957 al desbordarse el río Turia provocando enormes destrozos.